[解析事例] MD-GANによる固体電池内のLiイオン拡散解析

分子動力学（MD）は原子レベルの解析に有効である一方で、計算コストが高いという課題があります。特に第一原理MD（Ab initio MD, AIMD）ではその傾向が顕著です。並列化によって空間スケールの拡大は容易ですが、時間スケールの拡大が依然困難です。MD-GAN[1,2,3]は複数の短時間データを学習し長時間データを生成することで、長時間データを直接計算するよりも計算コストを大幅に削減できます。これは時間方向の並列化とみることができます。
本事例では、AIMDで計算された固体内のLiイオン拡散（図1）をMD-GANに学習させ、長期の時系列データを生成した例を紹介します。

図1. 固体内のリチウムイオンの軌跡

MD-GANの概要を図2に示します。
入力データの作成(feature extraction)では、MDデータから分子内の注目する粒子を抽出します。
MD-GANは入力データ内の128レコードの規則を学習します。レコード間の時間間隔はstep skipで決まり、一度に学習する時系列の長さは 128 * step skipとなります。Step skipを小さくするほど同じ入力データから多くのサンプルをとることができます。（図3）

図2. MD-GANの概要

図3. step skipとサンプル数の関係

本事例では、MDデータとして全固体電解質の材料ともなるLiZr2(PO4)3のデータ（trajectory）を3つ計算しました。MD-GANではstep skipを2、total stepを25000としました。
表に計算条件の詳細を示します。
入力データ内のLi-ion(input particles)の数は12×3であるのに対し、生成されるデータ内のLi-ion（Generated particles）の数は8192となります。

MDとMD-GANそれぞれで平均二乗変位（MSD）、座標変位を計算し比較しました。
図4にMDデータとMD-GANで生成した時系列データにおける各Liイオンのｚ座標の時間変位を示します。MD、MD-GANの両者でLiイオンがランダムウォークしている様子が確認できます。
図5にMDデータとMD-GANのMSDを図示しました。灰色の領域が学習した時系列データの長さを示しています。時間スケールの小さい非線形領域から、学習した時系列データよりも大きい領域まで一致しており、高精度に時系列データが生成できています。

表. MD、MD-GANそれぞれの計算条件

MD simulation conditions

Solver	AIMD with SIESTA[4]
Total steps	10000
Delta t	4fs
Temperature	1773K
Number of trajectories	3

MD-GAN conditions

SStep skip	2
Feature extraction	Li ion
Extracted particles	12
Input particles	12×3
Generated particles	8192

	Machine	Computation time
MD	CPU (Intel(R) Xeon(R) Gold 6226R CPU @ 2.90GHz)	30 days
MD-GAN	GPU (NVIDIA Quadro T1000)	28 hours

図4. （a）MDデータと（b）MD-GANで生成した時系列データ内のLiイオンのz座標変位

図5. MDデータとMD-GANにおけるMSDの比較